作者：S. Dutta、J. Du、B. E. Ydstie，Carnegie Mellon University，USA

由于過去十年光伏（PV）產業的飛速擴張，對多晶硅的需求幾乎是爆炸式的增長。對多晶硅原料的總需求每年增長20-35%。最保守的估計也預測未來十年的年增長為15%。2010年全球多晶硅產能約為190,000公噸。由于產業的大擴張，預計到2012年底，多晶硅總產能將會超過300,000公噸。快速擴張和短期生產過剩的危險迫使產業開發更廉價和更經濟的多晶硅生產工藝技術，以回應競爭壓力及產業的整合。

多晶硅產業中減少資本和運營成本極為有前景的技術是用流化床反應器(FBR)把硅烷熱裂解轉化為多晶硅。這一工藝雖已研究了幾十年，但大規模工業投資還是最近才開始。Union Carbide和Jet Propulsion Lab是進行最早研究的單位之一，并開發了預測反應器性能的計算機數學模型。這些模型可以用來進行工藝設計、擴大規模、試驗設計和控制研究。這個二相模型說明了封閉流體流動模型中的各種不同反應。Caussat等人對硅烷淀積進行了實驗研究，開發了粉體生產的模型。他們預測通過精細化生產比Dudukovic等人獲得的結果要小得多的硅損失。他們把實驗中的發現結合到用MFIX系統的液體流動模型中，MFIX系統是US DOE開發的開放源軟件程序。

多尺度模擬是解決包含許多變化空間和時間尺度的大規模問題的高效率計算方法。此方法適用于FBR中硅烷的分解，因為在秒級的時間尺度上氣-固相互作用就會變化；而微粒生長速率大小的確定是以天數計。硅烷向硅的轉化在反應器入口處的厘米級長度尺度就有效地完成，而氣體流動在整個反應器高度（一般是米的數量級）上變化。

多尺度模擬
我們用三個集成的子模型代表流化床反應器的動力學狀態。通過解動量、遷移和連續性守恒方程及本構方程，流體流動模塊描述流化床的流體動力學。這些方程代表快速動力學，它們在穩態時用COMSOL多物理模擬系統求解。流化床溫度剖面及體積分數剖面從計算流體動力學(CFD)模塊送到化學汽相淀積(CVD)模塊。硅生產速率作為群體平衡模塊(PBM)的輸入，后者計算微粒尺寸分布函數。尺寸分布模塊輸入到CVD模塊和CFD模塊以啟動下一次迭代。這些模塊如何連接的簡要描述在下面給出。詳細說明可向作者索要。

計算流體動力學
COMSOL流體流動模型與比例積分(PI)控制器集成，調節通過床壁的熱通量，把溫度維持在指定的設置點。控制方程為
q=q0-k_T*(T_in-T_set)-k_I∫(T_in-T_set)dt   (1)
式中，k_I， k_T=100代表比例與積分常數。圖1a和b顯示用方程(1)將反應器頂部處工藝過程控制到設置點900K時，溫度與熱通量是如何變化的。

類似的PI控制器通過調節輸入氣體速度控制輸入氣體壓力。圖2為模擬研究的結果，此時我們用k_P=1x10-8和k_I=5x10-6。圖2a顯示了工藝過程對所需輸入壓力階躍變化的響應，引起表面氣體速度的變化(圖2b)。

反應模塊
反應模塊計算硅烷、氫、硅和形成的細粒子濃度與反應器高度的關系。在反應器高度上通過綜合非均相反應和清除率，濃度剖面和細粒子形成速率決定了群體平衡模塊所用的淀積速率。圖3顯示，硅烷及硅蒸汽濃度在反應器的入口處變化很快。濃度剖面中的初始平臺是由于反應器入口的溫度低。硅蒸汽濃度非常小，因為它不斷進行均相成核。

群體平衡和多尺度模型結果
多尺度模型模擬結果把群體平衡模型與反應模型綜合在一起。作為化學汽相淀積和微粒生長的結果，圖4 a)-c)顯示了平均微粒直徑；總表面積和微粒尺寸分布的變化情況。模擬顯示，穩態的達到極其緩慢。工藝過程達到穩態約需80小時，這意味著工藝極難用反饋控制進行控制，因為，入口條件和干擾的小小改變能導致只有在運行相當長時間后才表現出來的很大變化。

圖4c顯示，微粒尺寸分布的進展與時間的關系。圖中的曲線代表尺寸間隔，它們顯示出初始的生長，然后衰減到穩定狀態。這是因為尺寸間隔(i-1)中的微粒生長填入尺寸間隔i中。但同時，微粒生長從間隔i填入間隔(i+1)中。因此，尺寸間隔(i-1)的質量首先開始衰減，接著是尺寸間隔i，如此等等。

靈敏度分析
通過研究工藝變量(如流速和硅烷濃度)對穩態時微粒生長和良率損失的影響，可從一個更好的視角看到多尺度模型所得結果的重要性。采用0.3mm初始微粒直徑和反應器壁溫度控制在913K，得到樣本的模擬結果。圖中直徑、表面積和總淀積速率數值是穩態值。

氣體流速
圖5是平均微粒直徑和細粒子損失百分比與氣體流速的關系。在高流速處流化床性能提高。在高流速處，最后的微粒直徑增加，作為細粒子的硅損失百分比降低。這可能是由于氣泡相與乳化相之間因氣泡速度增加而提高了質量和熱傳遞系數，導致比較高的淀積速率。

饋入的硅烷百分比
圖6是平均微粒直徑和細粒子流失百分比與饋入的硅烷濃度百分比變化的關系。可以看到細粒子流失造成較高的硅損失，這與過去的研究結果一致。

小初始直徑
若籽晶微粒不太小，流化床反應器就收斂到穩定工作狀態。證明了若

群體平衡就收斂到穩態。
方程式2表明，若平均微粒直徑小于指示值，FBR的運行將不會達到穩態，而會呈現震蕩狀態。如圖7a所示，初始籽晶直徑0.0003mm的模擬結果得到不穩定的運行情況。增加籽晶尺寸就給出了穩定的穩態情況，如圖7b所示。

結論
流化床多尺度模型把復雜的系統反應動力學與流體流動結合起來，描述了流化床流體化動力學，用群體平衡預計動態的微粒生長過程。靈敏度分析表明，模型預計了設計及控制參數改變時反應器的行為。模擬說明，系統的時間常數約為80小時。這意味著工藝過程很難控制。模擬結果支持保證流化床穩定運行的穩定性條件。進行獨立的研究證實了對工業數據的模型預計。有關多尺度模型方法的模型、模擬系統和計算方面的更完整描述可向作者索取。